蘇大JMCA:一維無定形多孔Ir-Ru氧化物高效酸性OER

2023年11月16日10:06:06 科學 1122

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酸性析氧反應(OER)是一個動力學慢、過電位高的四電子傳遞過程,在很大程度上阻礙了水電解的發展。然而,純銥基催化劑或純釕基催化劑很難同時滿足高活性和穩定性的性能。本文成功製備了一維無定形多孔銥-釕雙金屬氧化物納米帶,在10 mA cm-2下具有204 mV的低過電位,在酸性OER中具有1.45 VRHE下119 a gIr+Ru-1的高活性。更重要的是,作為陽極,非晶多孔銥-氧化釕納米帶在質子交換膜電解槽(PEM)中以1.8 V電壓運行350 h後仍保持穩定。銥和釕在無定形結構中的相互作用成功地彌補了單一組分的缺陷,為酸性OER催化劑的設計提供了依據。

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Am-Ir1Ru3O8 NBs-250的合成與表徵(a) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250合成過程示意圖,(b) TEM圖,(c) SAED圖,(d) XRD圖,(e) HAADF-STEM-EDS元素映射圖。

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Am-Ir1Ru3O8 NBs-250、Am-SrIrO3 NBs-250、RuO2和IrO2的OER性能。(a) LSV極化曲線,(b) Tafel斜率,(c)顯示10 mA cm-2電流密度和1.45 VRHE電流密度的過電位直方圖,(d) 1.45 VRHE記錄的Nyquist圖,(e)充電電流與掃描速率的關係圖。擬合線的斜率表示Cdl, (f) 1.45 V vs RHE下OER活性標準化ECSA, (g) 10 mA cm-2下Am-Ir1Ru3O8 NBs-250、Am-SrIrO3 NBs-250、RuO2和IrO2的計時電位測試曲線,(h) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250在PEM電解槽中1.8 V下的穩定性測試。

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Am-Ir1Ru3O8 NBs-250的電子結構表徵。Am-Ir1Ru3O8 NBs NBs-250、RuO2和IrO2的Ir 4f(a)和Ru 3p(b)。(c) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250和(d) IrO2的O 1s的XPS光譜。(e) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250和IrO2的FTIR光譜和(f) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250、RuO2和IrO2的拉曼光譜。

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Am-Ir1Ru3O8 NBs-250的密度泛函理論計算。(a) Am-Ir1Ru3O8中具有6個潛在反應位點的4個結構基序及其對應的(b) OER活動的二維火山圖。(c)最優反應位點4-1上的四電子OER自由能演化圖。(d) IrO2和(e)Am-Ir1Ru3O8 NBs-250之間Ir原子d段分布的比較,其中ɛd為相對於費米能級的d段中心。

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(a) IrO2和(b) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250在酸性介質中OER的示意圖。

總之,我們報道了一種共沉澱交換法製備Am-Ir1Ru3O8 NBs-250的一維非晶多孔材料。由於結構和組成的優點,Am-Ir1Ru3O8 NBs-250表現出優異的酸性OER性能,僅需204 mV過電位即可達到10 mA cm-2。Am-Ir1Ru3O8 NBs-250也表現出優異的催化穩定性,在~75 h的CP測試中沒有明顯的電位變化。除了常規的時間電位測定外,它在PEM中也表現出優異的穩定性。雙組分催化劑的成功製備結合了Ir和Ru的優點,對設計先進的酸性OER催化劑具有指導意義。

One Dimensional Amorphous Porous Iridium-Ruthenium Oxide for Efficient Acidic Oxygen Evolution Reaction - Journal of Materials Chemistry A (RSC Publishing)

  • DOI
  • https://doi.org/10.1039/D3TA04597H

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