具有無序原子堆積排列和亞穩能量狀態的非晶合金表現出諸如高強度、強耐腐蝕性和高表面活性等獨特的機械、物理和化學行為。非晶合金成分和結構的廣泛可調性為進一步改善物理和化學性質提供了多種可能途徑，使非晶合金在催化領域具有廣闊的應用前景。其中，鐵基非晶合金在偶氮染料降解方面有顯著的催化效率。由於晶相和非晶相的協同優勢，通過在非晶基質中引入額外的晶相可以進一步提高催化性能。
然而，傳統快冷和退火誘導出的非晶-晶體複合材料，生成的晶粒容易粗化，導致非晶-晶體界面不足，限制了協同和原電池效應，抑制催化效率大幅度提升；而且上述方式調節溫度、時間窗口窄，無法有效調節非晶合金的微觀結構和催化性能。通過可控沉積方法，我們可以針對性調控沉積參數和表面擴散行為，可獲得具有不同微觀結構和能量狀態的非晶薄膜。
圖1 非晶薄膜和非晶-納米晶薄膜的微觀結構表徵
近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心極端條件物理重點實驗室非晶團隊的白海洋研究員和魯振特聘研究員，指導物理所博士生彭心潔等人採用離子束沉積 (IBD)快速表面擴散的方法製備了具有原位生長納米尺度調幅分解雙相結構的Fe76Si8B13Nb3非晶薄膜，並通過後續高溫退火得到了具有2× 1016 m-2高濃度界面的非晶-晶體雙相結構，其中晶粒尺寸小於5 nm（圖1）。
圖2 染料降解性能比較(不包括類芬頓反應)
針對性設計的超細非晶-晶體Fe76Si8B13Nb3薄膜表現出優異的降解性能（圖2），對偶氮染料的降解效率是商用鐵粉的300倍。非晶-晶體催化劑的高降解效率可以歸因於納米晶和非晶基體的協同作用，促進原電池的形成，同時晶體相的低電阻率加速電子輸運，豐富的相界面增加了本徵增強活性位點（圖3）。
圖3降解機制示意圖
和前人報道不同的是，非晶-晶體複合材料在沒有過氧化氫輔助下表現出優異的催化性能情況下，提供了環境友好的中性反應條件，避免商業污水處理過程中對容器的腐蝕損傷。這項工作不僅展示了結構可控非晶合金在催化應用中的潛力，更重要的是，為通過納米級相分離前驅體設計和開發超細非晶-晶體複合催化材料提供了新的途徑。
相關研究成果以「Unexpected enhanced catalytic performance via highly dense interfaces in ultra-fine amorphous-nanocrystalline biphasic structure」為題，於2022年11月19日在線發表在Applied Materials Today上。白海洋研究員和魯振特聘研究員為論文的共同通訊作者，彭心潔為論文的第一作者。該研究得到了國家重點研發計劃 （2021YFB3802900）、國家自然科學基金重大項目（52192600, 952192601）和物理所懷柔材料基因組的大力支持。
來源：材料學網
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