綜述：同步X射線成像和衍射在增材製造中的應用 （二）

長三角G60激光聯盟導讀

本文為大家分享綜述：同步X射線成像和衍射在增材製造中的應用。

1.1 力學性能

與鑄造零件相比，增材製造零件的力學性能主要受零件內部顯微組織、複雜生長方向和缺陷的影響。增材製造部件具有高抗拉強度、低塑性和與建造方向相關的強各向異性[56,57]。XCT還可用於表徵加固件的拉伸斷裂和內部孔隙，以便更好地了解缺陷特徵與列印構件性能之間的關係。

在2016年SLM製造的Ti6Al4V的一項研究中，Krakhmalev等人[58]通過XCT發現平均孔隙度小於0.0022%(密度>99.9%)。結果表明，在典型的杯錐斷口形貌的斷口中，孔隙合併是主要的裂紋形成機制，表明XCT是研究缺陷對力學性能影響的有效方法。Carlton等人[59]使用同步輻射X射線成像對AM SS316L進行了原位拉伸試驗，以追蹤材料內部的損傷演化。在施加拉伸載荷的同時，測量了SS中微米尺度的3D孔隙體積、分布和形態，如圖16所示。儘管高氣孔度的樣品通過退火得到了改善，但仍表現出較差的力學性能。他們還發現，孔隙度分布在影響斷裂機制中起著比測量體積密度更重要的作用。

圖16 高孔隙度SS316L試件的結果。a對高孔隙度AM SS試件在力學試驗前(左)和突然失效前(右)的分段孔隙分布進行3D渲染；b拉伸載入過程中不同載荷和位移下的斷層圖像

Zekavat等人[60]利用XCT研究了製備溫度對熔融沉積成型(FDM)聚乳酸(PLA)細絲零件力學性能的影響，他們發現在較低溫度下製備的試樣斷裂應變較大，但其抗拉強度相對較低。但在較高溫度範圍內製備的試樣，由於擠出纖維之間的結合較好，因而具有較高的抗拉強度。結果表明，不同的力學響應與試樣的內部幾何形狀高度相關，而與孔隙度無關。證明CT作為FDM方法發展的無損工具顯示出巨大的潛力。

類似地，Stef等人[61]提出了一種基於2D斷裂和3D XCT分析的列印Ti6Al4V的檢測方法。它們將空洞的3D空間分布、形態和方向與掃描策略模式相關聯。他們的研究結果表明，孔隙主要集中在覆蓋層區域，並支持激光光斑外圍較低能量導致的能量不足是孔隙的主要形成機制。他們發現，拉伸性能和裂紋路徑受空隙的3D分布影響，裂紋路徑遵循空隙的排列方向，如圖17所示，其中裂紋路徑與構建方向平行。這進一步證實了Krakhmalev等人[58]的研究。

圖17 a沿x軸斷裂拉伸試樣的XCT視圖；b斷裂試樣頂部斷裂面和底部3D空隙分布的雙視圖。c、d斷裂面的兩個切片和空隙在(XY)平面上的投影的兩個不同視圖

對於航空、航天、電力、能源等領域的AM零件，許多零件在使用過程中承受著不同程度的交變應力，從而導致疲勞失效。證實了氣孔缺陷對AM零件使用過程中的疲勞性能有重要影響。Siddique等人[62]使用CT評估了孔隙度引起的應力集中對AlSi12樣品疲勞分散性的影響。他們發現孔隙是裂紋萌生的潛在場所，而不含孔隙的樣品只有表面裂紋萌生。當在表面附近發現孔隙時，孔隙在引發裂紋方面更為明顯。

基於此，針對疲勞關鍵零部件提出了在SLM工藝中將輪廓的區域重熔設置為200μm的建議。他們還根據CT掃描的結果開發了一個描述應力集中因子(kt)作為孔隙特徵(孔徑和距離表面的距離)函數的模型。在Sandgren等人[63]的研究中，基於高能同步X射線成像技術，在原位觀察到了激光近凈成形(LENS)製備的Ti6Al4V的疲勞裂紋擴展(FCG)行為。如圖 18所示，Ti6Al4V馬氏體中裂紋主要沿拉伸軸面內生長，強調了局部3D觀察和表徵FCG的重要性。研究結果進一步證實，利用同步輻射X射線成像能夠更真實地理解和表徵LENS製備的Ti6Al4V中的FCG行為。

圖18 3D顯微斷層掃描重建的快照：對應於七次斷層掃描的a-g裂紋擴展；h不同位置的裂紋高度

Larrosa等人[64]利用相關的XCT和其他傳統表徵方法(光學顯微鏡、電子背散射衍射、SEM和TEM)分析了AM生成取向對SLM製備AlSi10Mg試樣孔隙度及其相關力學行為的影響。他們發現，疲勞壽命主要由垂直於載入方向的薄餅狀缺陷的存在所支配，而構建橫向於最高疲勞載荷的試樣可能有助於增強疲勞性能。本研究在一定程度上揭示了SLM零件中缺陷對實驗疲勞行為的作用。

Wu等人[65]在自行研製的與上海同步輻射裝置( SSRF ) BL13W1完全兼容的原位疲勞試驗台的基礎上，採用Feret直徑和極值統計量表徵了缺陷的尺寸、形貌、數量、位置及其對疲勞壽命的影響(圖19)。結果表明，疲勞裂紋多起源於試樣表面或近表面，呈現典型的半橢圓形裂紋，未熔合缺陷對疲勞壽命的影響相對較大。與Sandgren等人[63]對Ti6Al4V疲勞行為的研究相比，他們更全面地探討了裂紋的類型和生長特徵。此外，小於50μm和球度為0.4~0.65的缺陷是SLM Ti6Al4V疲勞行為的主要因素。還發現缺陷的特徵尺寸越大，疲勞壽命越低。在同步輻射X射線成像光束線的原位疲勞試驗中得到的上述結論可為預測SLM Ti6Al4V的疲勞性能提供理論依據和支持。

圖19 裂紋的3D重建結果和原位疲勞試樣的斷裂形貌。a斷裂示意圖的3D XCT；b 1850次循環後缺陷和裂紋擴展的3D渲染；c試樣在最大應力1175MPa時的疲勞斷裂形貌；d 3D繪圖結果沿主應力方向投影，黃色代表裂紋，藍色代表缺陷，紅色代表裂紋表面缺陷

總之，XCT與原位載入相結合，提供了氣孔缺陷的 綜合特徵(體積、大小、分布、形貌、拓撲等)及其對增材製造零件力學性能的影響，以及潛在的影響機制。這些研究有助於我們更好地理解加工參數、孔隙缺陷與力學性能之間的關係。

2. 通過Synchrotron X-射線成像在線表徵AM

眾所周知，AM部件的傳統表徵通常通過事後檢測法進行。然而，這種非原位檢測方法會阻礙我們研究AM過程中樣品中的顯微組織變化和缺陷形成機理。近年來， 原位表徵技術中的同步輻射X射線被證明是跟蹤AM過程中缺陷形成或裂紋演變的最有效方法之一。具有強穿透力、高時空解析度和高通量的第三代同步輻射光源可以對零件進行快速成像(毫秒至微秒)。它對於研究熔池尺寸和形狀的演變、缺陷形成機制和非平衡凝固行為具有天然的優勢。

AM零件是通過逐層重複加工的方式生產的。當激光照射在粉末上時，必然會與粉末顆粒、熔池和金屬蒸氣發生相互作用。這一過程涉及多種傳熱方式，以及熔池內部的流體力學行為。一些學者通過同步輻射X射線成像更好地觀察了熔池的動力學行為，並對粉末的固結機理進行了探索。Leung等人[68]利用高速同步輻射X射線成像技術揭示了SLM過程中第一層和第二層熔體軌跡沉積過程中的物理現象。

他們發現，熔池的形成機制主要有兩種：一種是新形成的熔池通過與熔珠潤濕促進熔池生長，因為激光束在加熱熔池的同時降低了其表面張力；另一種是激光誘導的氣體或蒸汽射流將粉末顆粒拉入熔體軌跡，導致熔體軌跡增長(圖 20)。前者是主要機制。此外，孔隙和飛濺運動的時間分辨定量也提供了關於其速度和方向的關鍵信息，這是超快同步輻射X射線成像的獨特優勢。這是揭示孔隙形成原因和探索激光與物質相互作用的重要步驟。後來，Chen等人[69]通過超快同步X射線成像進一步捕捉了五層熔體軌跡中每個熔體軌跡的形態演變，金屬蒸氣射流從剝蝕區垂直噴射液滴和粉末飛濺，並在沉積層中形成小孔。多層結構中的匙孔相關現象在所有層中都是相似的。作者的研究結果闡明了熔池生長的機理，為後續與建模相結合以提高LPBF零件的質量奠定了基礎。

圖20 Invar 36單層熔體軌跡增材製造期間在P=209W、V=13mms-1和LED=16.1 Jmm-1條件下獲得的時間序列射線照片

Gong等人[70-72]根據激光能量密度的不同，總結了三種熔池形成模式。一種是能量密度較低時形成的未熔合模式，第二種是能量密度適中時的傳導模式，第三種是能量密度超過一定臨界值時的匙孔模式。在實際生產過程中，小孔模式更有效地將激光能量轉移到粉末層，但如果工藝參數控制不當，成形件的質量會因為氣孔過多而下降，從而降低其力學性能。因此，有效地控制匙孔模式下氣孔的產生及形成機理尤為重要。

Zhao等人[73]首次基於高速同步輻射X射線成像在原位監測Ti6Al4V的LPBF過程，如圖21所示。它們不僅展示了許多具有科學和技術意義的現象，包括熔池動力學、粉末噴射、快速凝固和相變，而且揭示了Ti6Al4V中匙孔形成的全過程。結果表明，小孔的閉合時間小於50μs。詳細闡述了小孔形成的原因：激光能量的吸收導致周圍金屬強烈蒸發，金屬蒸氣快速運動產生反衝壓力梯度，使熔體噴射。激光器關閉時，局部負壓環境使液態金屬向熔池中心流動。

由於空洞深度較大，頂部液態金屬保持較高的水平流動性，而底部水平移動過慢，導致匙孔形成。在先前研究的基礎上，Cunningham等人[74]還於2019年確定了從傳導模式到匙孔模式的閾值，最終推導出匙孔的四個轉變步驟：汽化、液面凹陷、不穩定，再到深匙孔的形成。隨後他們對小孔進行了觀察，發現氣孔區域邊界尖銳光滑，臨界小孔失穩在熔池中產生聲波，為小孔尖端附近的氣孔遠離其提供了額外的重要驅動力，成為缺陷。此外，還討論了小孔深度、前壁角度與激光功率密度的關係。

圖21 Ti6Al4V激光粉末床熔合過程的動態X射線圖像。激光功率為520W。激光束尺寸約為220µm(1/e2)。粉末粒徑在5-45µm範圍內，粉末層厚度約為100µm。數字表示時間節點。激光在t=0時開啟，並繼續加熱樣品直到t=1000µs。原始數據是以50kHz的幀速率獲取的。每幅圖像的曝光時間為350ns。所有比例尺均為200µm

後來，Guo等人[76]還指出，在恆定線能量密度(IDE)下，熔化區可以從非熔池區依次轉變為導電區、過渡區和小孔區。熔池的三維尺寸有所增加。重要的是，作者發現在恆定的IDE水平下，當激光功率和激光掃描速度同時增加時，能量吸收趨於增加，這是導致熔池變化的重要因素。

同樣，Martin等人[77,78]通過高速透射X射線成像觀察了Al6061和Ti6Al4V在LPBF過程中的蒸氣抑制和表面不穩定性，描述了激光在蒸氣凹陷中的反射和燒蝕材料對不穩定性的影響，以及表面驅動和小孔驅動的形成機理。這為他們後來的多物理模擬研究鋪平了道路。為了消除小孔，作者認為在小孔形成閾值處改變激光功率可以減少小孔的形成。之後他們設計了功率分配策略，成功地消除了熔池軌道形成時的小孔。Hojjatzadeh等人[79]還發現，激光作用區的高溫度梯度產生的高溫毛細力可以在LPBF過程中快速消除熔池中的氣孔，從而實現無氣孔金屬的增材製造。

除了由於反衝壓力在熔池底部形成的小孔外，其他位置的氣孔也不容忽視。Bobel等人[80]利用超快同步輻射X射線成像技術直接觀測了AISI 4140激光粉末床的熔合過程。他們認為堆積層中的孔隙主要來自原始粉末中的滯留氣體，與工藝參數的設定無關(圖22)。通過對粉末定向能量沉積過程的研究，Wolff等人[81]發現單個顆粒的流動速度和分布導致粉末熔化、熔池合併和凝固的不同機制，以及不同的孔隙形成和運動。

圖22 4140底板中熔池、匙孔和孔隙的X射線圖像。a填滿；b高能(HE)；匙孔

在激光加工和製造過程中，飛濺現象將不可避免地發生。這種飛濺是指熔融材料從熔池中噴出並沉積在熔池附近的區域，不僅影響AM零件的表面粗糙度，還會降低其質量。為了減少粉末床的飛濺現象，一些學者做了很多努力。Khairallah等人[82]試圖解釋引起飛濺的原因。他們認為與反衝力的壓縮作用相反的表面張力造成了凹陷和材料飛濺。

為了更好的解釋飛濺形成的機理，Leung等人[83]於2018年基於超快同步輻射X射線成像研究了SS316L和13-93生物活性玻璃在AM過程中的激光-物質相互作用。他們發現，液滴飛濺往往是由於AM過程中Marangoni驅動的流動而形成的，增加了孔隙的傳輸，這進一步證實了Khairallah等人[82]所揭示的結果。此外，他們還聲稱，SS316L等低黏度熔體更容易飛濺並滲入熔池，形成熔融軌跡。另一方面，高粘度的熔體會通過抑制Marangoni的驅動而阻礙飛濺的形成。

與上述作者發現的飛濺原因不同，Guo等人[84]發現激光束周圍的粉末飛濺是由蒸汽射流驅動的。如果激光束後方區域的粒子被氬氣流包裹，激光束前方的粒子也會受到氬氣流的影響(圖23 )。同樣，Matthews等人[85]利用高速成像研究了激光掃描路徑附近觀察到的金屬粉末的剝蝕情況。他們發現，在靠近固化軌跡的區域中觀察到的金屬粉末粒子的耗儘是由於遠離激光點的外向金屬蒸汽通量與在熔體軌道上的金屬蒸汽射流驅動的剪切氣流中的粉末粒子卷吸之間的競爭。

這是預測和減少AM金屬構件空洞缺陷的重要步驟。Anwar通過原位高速高能X射線成像觀察了LPBF過程中粉末飛濺的瞬態動力學，量化了金屬蒸汽注入和氬氣流動誘導粉末運動的速度、加速度和驅動力。

他們發現，濺射粒子主要沿掃描方向觀察，正交分布較小。隨著氣體流速的增大，輸送較重、較大的飛濺增多，導致氣體流向下游分布更加均勻。這為他們利用離散相模型(DPM)研究飛濺粒子的運動軌跡奠定了良好的基礎。隨後，Zhao等人[88]利用MHz單脈衝同步輻射X射線成像研究了Ti6Al4V的微米空間解析度和亞納秒時間解析度的濺射行為。最後，他們的研究揭示了一種新的激光濺射機制：前匙孔壁上舌狀突起的大量爆炸導致匙孔邊緣熔融金屬韌帶化並隨後發生濺射。他們的研究為通過精確控制匙孔動力學製造飛濺和無缺陷的金屬零件打開了一扇大門。

圖23 動態X射線圖像顯示粉末在不同時刻和不同環境壓力下的運動

其他學者對熔池形成的其他方面的研究也做出了貢獻。Escano等人[89]報道了基於粉末床的增材製造過程中顆粒尺度上的粉末擴散動力學，並量化了粉末前沿的斜率速度、斜率粗糙度和凝聚動力學的演化過程。揭示了粉末粒度對粉末流動動力學的影響。這一結果對於深入理解粉末床在AM過程中的粉末擴散行為非常重要。Parab等人[90]使用6.5 MHz的最快X射線成像速度，首次量化了高速旋轉粉末顆粒的蒸汽抑制和快速振蕩。

這有助於驗證數值模型，確定加工條件，研究功能梯度和多材料產品的製備。Calta等人[91]利用原位X射線成像技術直接檢測了LPBF條件下SS316L、Ti6Al4V、Al6061和Ni400激光熔化過程中液氣界面形態隨環境壓力和氧分壓的變化。發現與溫度和成分有關的液態金屬表面張力的變化影響了LPBF部分缺陷的形成和最終形態。最近，Chen等人[92]在研究用於製造SS316L的定向能量沉積添加劑時，將粉末的送粉速度、激光功率和橫向速度等製造質量和加工參數進行了關聯，並確定了抑制導致粗糙度的表面擾動所需的工藝條件。

隨著基於高能同步輻射X射線源的晶體成像和3D有限元模擬技術的聯合應用，以及基於AM技術的高通量材料製備技術的發展，全周期原位觀察和定量表徵增材製造材料成為可能。同步X射線成像將在工藝參數優化和缺陷容限評價方面發揮重要作用，促進我們對AM的更深入認識。

3. 通過X射線衍射測量AM零件的殘餘應力

3.1 殘餘應力的來源和類型

SLM成形過程中，在高斯激光能量分布熱流的照射下，發生一系列複雜的非平衡物理化學冶金過程，從而產生複雜的熱相變場。Mercelis等人[93]於2006年提出了臨界溫度梯度機制(TGM)和冷卻階段模型，從宏觀上解釋了零件殘餘應力的來源[94]。在TGM模型中，激光器開啟後，受熱金屬顆粒迅速熔化，凝固相趨於膨脹。如圖24所示，隨著激光束的移動，前一區域開始冷卻收縮，在此區域產生殘餘拉應力。隨著零件逐層製造，壓應力與拉應力不斷平衡[95]。

殘餘應力可分為晶粒尺度、微米尺度和納米尺度三種類型。用現代測量方法很難計算納米尺度上的殘餘應力。檢測到的大部分殘餘應力都是在晶粒尺度上，其宏觀特徵會影響零件的物理性能。

圖24 殘餘應力形成模型：a加熱階段；b冷卻階段

3.2 通過X射線衍射測量AM中的殘餘應力

殘餘應力的測量越來越受到研究者的重視。XRD已被廣泛認為是一種有效的殘餘應力測量方法。Simson等人[96]於2017年用XRD研究了AISI 316L增材製造零件的殘餘應力，並測試了不同深度和兩個外表面的殘餘應力。他們發現，在零件頂面，沿掃描方向的殘餘應力高於垂直方向的殘餘應力。相反，在側表面，最大主應力與掃描方向垂直，與構建方向平行。這與殘餘應力產生的兩種機制，即TGM和冷卻階段相一致。

此外，研究結果還表明，應力值與結構密度、未熔合和部分熔合粉末顆粒的粘附性有關。後來，Marola等人[97]利用XRD研究了LPBF AlSi10Mg樣品表面和內部的Al應力水平。可以得出，垂直於構建方向的應力水平較高，這是由於沿建築方向Al晶界數量較少所致。這一結果與Simson研究的應力最大值位置不同[96]。此外，還發現隨著切片深度的增加，應力值略有下降。他們的工作為AlSi10Mg的LPBF試樣中所發生的應力提供了一個明確的區別，為後續的應力研究做出了一定的貢獻。

增材製造零件的殘餘應力受多種工藝參數的影響，如掃描策略、掃描速度、保溫時間等。採用X射線衍射(XRD)技術，利用Promoppatum等人[98]測量了Ti6Al4V在不同工藝參數下的殘餘應變。他們發現，當立方體試樣的掃描長度分別為5和1 mm時，殘餘應力從185 MPa降低到90 MPa。

結果表明，採用較短的掃描矢量可以提高表面溫度，減小凝固前沿的溫度梯度，從而減小殘餘應力。這可能會減少後處理的需要，並減少生產過程中零件失效的機會。此外，Levkulich等人[99]對LPBF製造的Ti6Al4V樣品表面進行了XRD測試。他們觀察到LPBF工藝參數(掃描速度、激光功率、構建高度、構建平面面積、基板條件)對基體中殘餘應力和變形的發展有很大影響(圖25)。通過提高激光功率、降低掃描速度、減小成形計劃面積，可以降低LPBF試樣頂面的殘餘應力。此外，他們的研究結果為今後殘餘應力和畸變演化的建模和模擬提供了有價值的基礎。

大量的分析表明，溫度隨時間的變化對殘餘應力有非常重要的影響。同步X射線衍射(SXRD)是一種能夠實時監測零件熱工作狀態的檢測方法。近年來，利用SXRD探究AM過程中熱變化引起的殘餘應力並不少見。Oliveira等人[100]利用SXRD測量了激光加工NiTi薄板熱影響區的局部轉變溫度，如圖26所示。觀察到相變溫度梯度與Ni的耗盡和殘餘應力引起的局部化學成分變化有關。新的結果對AM部件中觀察到的顯微組織及其與相變特性的關係提供了更基本的認識。Schmeiser等人[101]研究了SLM IN625多層薄壁件製造過程中的應變和應力形成。他們發現，溫度與屈服強度的相關性導致了從IN625試樣頂層300 μm處產生最大應力。該研究表明高能SXRD在原位SLM研究中的潛力。

目前，對增材製造零件的殘餘應力的研究正處於快速發展階段，應力場不僅受顯微組織的影響，還受宏觀參數的影響。以上結果證明XRD能較好地測量AM過程中的殘餘應力。今後可採用多種測量方法，全面了解增材製造零件殘餘應力狀態，結合定量理論模型，有效改善應力分布和零件質量。

圖25 對具有不同構建高度的沉積物的頂面進行XRD和鑽孔主應力測量

圖26 a原位XRD實驗中探測區域的示意圖；b室溫X射線衍射圖；c熱影響區在150℃時的衍射圖

4. 總結與未來展望

本文就同步輻射X射線成像和衍射在AM偽影中的應用研究進行了總結。既然科技問題都影響AM產品的質量和成本，包括典型材料缺陷(如Ti6Al4V和AlSi10Mg)、表面粗糙度、殘餘應力等[102,103]。利用同步輻射X射線表徵方法，不僅可以對幾何形狀複雜的零件進行高精度分析，而且可以通過快速掃描或成像檢測出主要缺陷信息。更好地理解了缺陷的形成機理以及缺陷對機械性能的影響，從而提高了質量和更好地開發後處理技術。

儘管同步輻射X射線已被廣泛應用於檢測AM的顯微組織、缺陷形成及其演化過程，為深入了解AM打開了大門，但仍需進一步發展以拓寬X射線在AM過程中的應用。未來的發展方向如下。在線監測仍然是一個挑戰，影響零件質量的重要因素，如溫度場、速度場、冷卻速度、凝固參數等，必須與實時模型相結合，減少缺陷，提高質量。此外，結合超快同步X射線成像、高速光照相和紅外測溫儀，有望對多層結構的真實激光列印過程進行在線檢測，以揭示AM過程中的顯微組織、流體對流和溫度場。同時，利用同步輻射X射線成像或衍射結果對AM的計算數值模型進行驗證和修正，從而準確模擬AM過程中熔池中的非平衡現象具有重要意義。

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文章來源：An, N., Shuai, S., Hu, T. et al. Application of Synchrotron X-Ray Imaging and Diffraction in Additive Manufacturing: A Review. Acta Metall. Sin. (Engl. Lett.) 35, 25–48 (2022). https://doi.org/10.1007/s40195-021-01326-x

長三角G60激光聯盟陳長軍轉載