成果簡介
將二氧化碳 (CO 2 ) 電化學還原為乙醇是緩解全球變暖和資源利用的有前景的策略。然而，由於C─C耦合和多次質子-電子轉移的複雜性，CO 2到乙醇的轉化仍然是一個巨大的挑戰，具有低活性和選擇性。本文，南昌大學王珺教授、南洋理工大學Yeng Ming Lam等研究人員在《Advanced Science》期刊發表名為「Phosphorus-Doped Graphene Aerogel as Self-Supported Electrocatalyst for CO2-to-Ethanol Conversion」的論文，研究提出一種P摻雜的石墨烯氣凝膠作為自支撐電催化劑，用於將CO 2還原為乙醇。
在-0.8V RHE下實現了48.7%的高乙醇法拉第效率 (FE) 和70小時的長穩定性。同時，可以獲得乙醇產量為14.62 µmol h -1 cm -2，優於大多數報道的電催化劑。原位拉曼光譜表明吸附的*CO中間體在CO2到乙醇的轉化中的重要作用。此外，密度泛函理論計算揭示了乙醇形成的可能活性位點和最佳途徑。P摻雜的石墨烯鋸齒形邊緣增強了*CO中間體的吸附，增加了*CO在催化劑表面的覆蓋率，促進了*CO的二聚化，促進了EtOH的形成。此外，P摻雜石墨烯氣凝膠的分層孔結構暴露了豐富的活性位點並促進了質量/電荷轉移。這項工作為設計用於CO2電還原液體產品的無金屬催化劑提供了創造性的見解。
圖文導讀
圖1、a）合成過程的示意圖。b) SEM 圖像，c) TEM 圖像（插圖 HR-TEM 圖像），和 d) PGA-2 的 EDS 映射。e) XRD 圖案和 f) 所有樣品的 P 2p 的高解析度 XPS 光譜。
圖2、電化學表徵
圖3、a) PGA-2上的CO2飽和0.5 M KHCO3溶液中的電位依賴性和 b) 時間依賴性原位拉曼光譜。
圖4、*CO 與基本板之間局部電荷密度差異的俯視圖和側視圖
文獻：
https://doi.org/10.1002/advs.202202006
