1920年6月，陳獨秀在上海召集李漢俊、俞秀松等人開會，決定成立中國共產黨。在確定黨名時，他徵求北京的李大釗意見，李表示黨名為＂共產黨＂陳亦同意，遂確定黨名為＂中國共產黨＂陳獨秀等人起草了黨的綱領共十條。8月，在上海法租界《新青年》編輯部，宣布成立中國共產黨，陳獨秀為書記。這是中國共產黨的第一個早期組織。11月，擬定了《中國共產黨宣言》，提出了「按照共產主義者的理想，創造一個新的社會。」「組織一個革命的無產階級的政黨一一共產黨，引導革命的無產階級去向資本家爭鬥，從資本家手中獲得政權，並將這政權放到工人和農人手裡，恰如1917年俄國共產黨做的那樣。」隨後，他們又聯繫各個地方黨的早期組織，發起召開黨的第一次全國代表大會。陳獨秀當選「中央局書記」
「 一大」後，陳獨秀辭去了「廣東省教育委員會委員長」的職務，專門到上海主持黨的工作。從「一大」到「五大」，陳獨秀一直是黨的最高領導人。對於制訂黨的綱領，推動國共合作，領導第一次國內革命戰爭時期的大革命運動，發揮了無法替代的作用。
大革命後期，陳獨秀放棄對武裝力量的領導權，對國民黨右派主張退讓妥協投降，國共合作失敗，「四一二」大屠殺，使轟轟烈烈的大革命運動失敗。1927年7月，按照共產國際要求，中共中央政治局改組，陳獨秀離開中央領導崗位，此後一段時間，陳獨秀在思想上轉向托羅茨基派，開始在黨內成立小組織進行活動。1929年11月，因其對黨中央發表公開信，被開除黨籍。同年12月，發表托派綱領，並成立托派組織「無產者社」。1931年被選舉為中國共產黨左派反對派「中央書記」。因批判國民黨綏靖政策，1932年在上海被國民黨逮捕，判刑13年，囚禁於南京。抗日戰爭暴發後，於1937年8月獲釋。先後居於武漢、重慶、四川江津等地。無論在獄中還是獲釋後，堅決不受國民黨拉攏，雖然生活困苦艱難，不受國民黨錢財，僅以稿酬度生。1942年5月27日，在貧病交加中，陳獨秀辭世。
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