苏大JMCA:一维无定形多孔Ir-Ru氧化物高效酸性OER

2023年11月16日10:06:06 科学 1122

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酸性析氧反应(OER)是一个动力学慢、过电位高的四电子传递过程,在很大程度上阻碍了水电解的发展。然而,纯铱基催化剂或纯钌基催化剂很难同时满足高活性和稳定性的性能。本文成功制备了一维无定形多孔铱-钌双金属氧化物纳米带,在10 mA cm-2下具有204 mV的低过电位,在酸性OER中具有1.45 VRHE下119 a gIr+Ru-1的高活性。更重要的是,作为阳极,非晶多孔铱-氧化钌纳米带在质子交换膜电解槽(PEM)中以1.8 V电压运行350 h后仍保持稳定。铱和钌在无定形结构中的相互作用成功地弥补了单一组分的缺陷,为酸性OER催化剂的设计提供了依据。

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Am-Ir1Ru3O8 NBs-250的合成与表征(a) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250合成过程示意图,(b) TEM图,(c) SAED图,(d) XRD图,(e) HAADF-STEM-EDS元素映射图。

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Am-Ir1Ru3O8 NBs-250、Am-SrIrO3 NBs-250、RuO2和IrO2的OER性能。(a) LSV极化曲线,(b) Tafel斜率,(c)显示10 mA cm-2电流密度和1.45 VRHE电流密度的过电位直方图,(d) 1.45 VRHE记录的Nyquist图,(e)充电电流与扫描速率的关系图。拟合线的斜率表示Cdl, (f) 1.45 V vs RHE下OER活性标准化ECSA, (g) 10 mA cm-2下Am-Ir1Ru3O8 NBs-250、Am-SrIrO3 NBs-250、RuO2和IrO2的计时电位测试曲线,(h) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250在PEM电解槽中1.8 V下的稳定性测试。

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Am-Ir1Ru3O8 NBs-250的电子结构表征。Am-Ir1Ru3O8 NBs NBs-250、RuO2和IrO2的Ir 4f(a)和Ru 3p(b)。(c) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250和(d) IrO2的O 1s的XPS光谱。(e) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250和IrO2的FTIR光谱和(f) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250、RuO2和IrO2的拉曼光谱。

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Am-Ir1Ru3O8 NBs-250的密度泛函理论计算。(a) Am-Ir1Ru3O8中具有6个潜在反应位点的4个结构基序及其对应的(b) OER活动的二维火山图。(c)最优反应位点4-1上的四电子OER自由能演化图。(d) IrO2和(e)Am-Ir1Ru3O8 NBs-250之间Ir原子d段分布的比较,其中ɛd为相对于费米能级的d段中心。

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(a) IrO2和(b) Am-Ir1Ru3O8 NBs-250在酸性介质中OER的示意图。

总之,我们报道了一种共沉淀交换法制备Am-Ir1Ru3O8 NBs-250的一维非晶多孔材料。由于结构和组成的优点,Am-Ir1Ru3O8 NBs-250表现出优异的酸性OER性能,仅需204 mV过电位即可达到10 mA cm-2。Am-Ir1Ru3O8 NBs-250也表现出优异的催化稳定性,在~75 h的CP测试中没有明显的电位变化。除了常规的时间电位测定外,它在PEM中也表现出优异的稳定性。双组分催化剂的成功制备结合了Ir和Ru的优点,对设计先进的酸性OER催化剂具有指导意义。

One Dimensional Amorphous Porous Iridium-Ruthenium Oxide for Efficient Acidic Oxygen Evolution Reaction - Journal of Materials Chemistry A (RSC Publishing)

  • DOI
  • https://doi.org/10.1039/D3TA04597H

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