多數物理實驗技術通過線性響應來探測材料的物理性質，而新發展起來的非線性譜學則是通過探測材料的非線性響應來獲得體系更多的信息。這類新譜學技術的代表之一是二維相干光譜學——該技術運用多個光脈衝激發體系，然後測量體系的非線性響應。在紅外、可見光、與紫外波段，這一強有力的譜學手段被廣泛應用於化學、生物學等領域，用來精細刻畫原子分子體系的電子結構、化學反應，乃至生命過程【1】。
最近湧現出來的太赫茲二維相干光譜學將該技術拓展到了半導體異質結、超導體、量子磁體、電子玻璃等關聯電子系統的能量尺度，打開了一扇認知關聯電子系統的全新窗口【2】。然而，人們對關聯電子系統的非線性光學性質尚缺乏認識。一方面，人們還不清楚這類體系的非線性光學響應與其物理性質是否存在直接的聯繫。另一方面，現有理論使用能級躍遷的語言來描述非線性光學過程，它適用於原子分子等少體系統，卻並不便於分析多體系統。尋找關聯電子系統非線性光學響應與其物理性質的直接聯繫，並探索描述多體系統非線性光學響應的新語言，構成了領域的兩大理論挑戰。
圖1. (a)為模型的具體設置。其中藍色箭頭代表自旋，紅色箭頭代表引起體系非線性響應的圓偏振光脈衝。(b)為光回波的示意圖。紅色實線為光脈衝，t=tau時回波信號出現（橙色實線）。(c)為 「透鏡效應」圖像的示意圖。
為了應對這些挑戰，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心理論與計算實驗室萬源副研究員的團隊與合作者率先開展了對關聯電子系統中二維相干光譜與相關超快動力學過程的理論探索【3】。最近，這一團隊在該方向取得了新成果。萬源副研究員指導的博士生李子龍、東京大學物性研究所押川正毅教授研究了一種典型的強關聯電子系統的非線性光學響應——廣泛存在於一維量子自旋鏈中的朝永-拉廷格液體 [圖1(a)]，並發現了一種獨特的超快動力學現象【4】。
圖2. 動畫展示回波信號隨脈衝間距增加而衰減。
他們通過解析計算髮現，這種無能隙的多體體系中存在着光子回波現象——當體系受到三個時間間隔分別為tau與tw的光脈衝激勵後，光子回波體現為t=tau時非線性信號的突然增強[圖1(b)]。這一現象與回聲現象類似——聲源傳播到迴音壁的時間tau與聲音反射後傳播的時間t總是相等。回聲的強度隨着聲源與迴音壁距離的增加而減小。與此類似，光子回波信號強度隨脈衝間距tau的增加而衰減[圖2]。
他們發現回波信號來自於體系中拓撲分數激發的一種獨特的超快動力學過程，並將之命名為分數激發的「透鏡效應」：第一個光脈衝分別激發一個向左和向右傳播的分數激發，第二和第三個光脈衝改變兩個分數激發的傳播方向與拓撲荷。隨後兩個分數激發在同一時空點重逢[圖1(c)]。這一過程宛如分數激發的世界線在被一面「時空透鏡」重新匯聚。耗散和色散會阻礙分數激發的自由傳播，從而壓制「透鏡效應」。因此，分數激發的的耗散與色散直接體現為回波信號的衰減，從而被敏感地檢測出來。這些信息往往難以通過常規光譜學方法提取。
在原子分子等少體系統也存在類似的光子回波現象，來自於時間維度上的量子干涉效應。朝永-拉廷格液體中拓撲分數激發的「透鏡效應」表明，多體系統中的光子回波可以來源於更廣泛的，屬於整個時空範疇的量子干涉現象。這一發現從概念上拓展了光子回波的物理機制。他們的工作為非線性譜學在強關聯體系的應用提供了新的理論基礎，也揭示了非線性譜學的巨大潛力。
相關工作發表在Physical ReviewX。本項目受到國家自然科學基金與中國科學院戰略性先導科技專項資助。
參考文獻
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- M. Woerner et al., New J. Phys. 15, 025039 (2013); J. Lu et al., Phys. Rev. Lett. 118, 207204 (2017); F. Mahmood et al., Nat. Phys. 17, 627 (2021).
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- Z. Li, M. Oshikawa, and Y. Wan, Phys. Rev. X 11, 031035 (2021).
編輯：Norma、yrLewis
