忽必烈在三個地區實行“新政”，成效頗著，很得中原人心，但不免侵害了慣於肆意征索的貴族們的利益。1256年，他又在灤河上游築開平城，營建宮室。藩府勢力日益壯大，必然引起蒙哥的疑忌，一些貴族、大臣們又不斷進讒，謂“王府得中士心”，“王府人擅權為奸利事”（當指將財賦輸於王府），這樣，蒙哥與忽必烈之間在漢地政策和權益上的矛盾終於爆發了。
1257年，蒙哥派遣大必闍赤（左丞相）阿蘭答兒和劉太平等到陝西、河南“鉤考”錢穀，審查和迫害兩司大小官吏，實際上是打擊忽必烈藩府勢力，迫使忽必烈交出了邢州、河南、陝西三地區的權力，撤銷三司。同時，蒙哥決定親自統兵征宋，並解除了忽必烈的兵權，令他“在家休息養病”，改派宗王塔察兒統領左翼進攻京湖、兩淮，自統右翼軍進攻四川，以幼弟阿里不哥留守和林。
1258年四月，蒙哥駐夏六盤山；七月進發，分兵三道入蜀，攻拔苦竹隘（隆慶府）、鵝頂堡，連取長寧山城、大獲城（閬州）、運山城（蓬州）、青居城（順慶府）、大良城（渠州）及巴州等城。原在四川的都元帥紐璘，打敗宋四川制置使蒲擇之對成都的進攻，乘勝攻取雲頂山城；蒙哥入蜀後，他即留密里火者、劉黑馬守成都，率軍攻敘州，大敗宋守軍，突破馬湖江防線，沿江而下趨重慶下游，封鎖江面，以堵截南宋援蜀之軍。1259年初，蒙哥大軍入合州，遣使至釣魚城諭降，被守將王堅所殺。蒙哥大軍進圍釣魚城，王堅率軍民奮勇拒守，蒙古軍連攻五個多月不克，損兵折將，七月，蒙哥病死，蒙古軍撤圍北還。
塔察兒率領的左翼軍於1257年秋進攻樊城，不克，退回。此後一年多，除四齣抄掠外，一城未取，毫無戰功。次年十一月，蒙哥不得不命忽必烈出來統率左翼軍攻宋。忽必烈在罷兵閑居期間，日與謀士商議大計，待時而動。接到出師之命，即欣然從開平南下，1259年春，會諸王於邢州，接收兵權。但他並不急於進兵，先召名士宋子貞、商挺、李昶、杜瑛等訪問政治得失及攻宋之計。七月，始至汝南，遣大將霸都魯先行；下令軍中，戒諸將毋妄殺，毋焚掠；命楊惟中、郝經等宣撫江淮，並遣官督辦糧秣。
八月，蒙哥死於合州的消息傳來，忽必烈以兵馬已動，決定繼續進兵，渡淮而南，沿途未遇重大抵抗，到達黃陂，臨江而陣。
九月初，弟末哥從合州遣使至軍前，報告蒙哥死訊，並請北歸，忽必烈不願無功而還，親自指揮諸軍由陽邏堡附近強渡長江，駐南岸滸黃州。越日，進圍鄂州，守將張勝、高達奮勇抵抗，呂文德率援軍從重慶東下，突圍入城，鄂州防守益堅；賈似道以丞相兼制各路軍馬援鄂，統一指揮守御。蒙古軍圍攻近二月，不能破，軍中乏食，疾病者十四五。
十一月，忽必烈妻察必合敦遣使至軍前，報告阿里不哥已派親信大臣徵兵於漠南北，並以脫里赤為斷事官行尚書省事於燕京，有奪取汗位的企圖，請忽必烈速返。此時，統領諸路援鄂大軍的宋右丞相兼樞密使賈似道，卻不敢乘忽必烈陷入困境之際發起反攻，反而遣使求和，願割江為界，歲奉銀絹各二十萬（兩、匹）。
忽必烈順勢許和，撤圍北還，留霸都魯統領一部分軍隊駐江北待命。奉旨從雲南北上會合的兀良合台軍，於十一月抵潭州（長沙），宋湖南制置使向士璧堅守，久攻不下。忽必烈撤軍北還時，特派兵接應兀良合台軍隨後渡江北撤，蒙古攻宋戰爭至此暫告一段落。
史稱蒙哥“剛明雄毅，沉斷而寡言，不樂燕飲，不好侈靡”，“凡有詔旨，必親起草，更易數四，然後行之”。“下令鳩括符璽，督察郵傳，遣使四齣，究核徭賦，以來民瘼；污吏濫官，黜責殆遍。其願治之心亦切也。”但他固守蒙古舊制，不願變通，而任用的管理漢地主要官員仍然是貪殘之徒，又由於與忽必烈的利益衝突，撤銷了行之有效的幾個地方的改革，致使漢地的治理狀況未能改善。長期圍困合州，不知變更戰略，也是他軍事上的一大失策。
蒙哥正後忽都台，生長子班禿、幼子玉龍答失；他妃生子阿速歹、昔里吉、辯都。
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