具有高活性和耐久性的酸性析氧反應(OER)電催化劑是實現質子交換膜電解高效制氫的關鍵。本文報道了一種新型電催化劑Te摻雜RuO2(Te-RuO2)納米管的合成方法，該方法在酸性介質中顯著提高了OER性能。Te-RuO2納米管在酸性介質中表現出顯著的OER活性，只需要171 mV的過電位就能達到10 mA cm−2的陽極電流密度。此外，它們在酸性介質中在10 mA cm−2下保持穩定的時間電位性能長達50 h。基於實驗結果和密度泛函數計算，OER性能的顯著改善歸因於Te陽離子摻雜導致的大比表面積和調製電子結構的協同效應。
Te-RuO2的形態和成分表徵。a) Te-RuO2納米管的製備示意圖。b) Te-RuO2納米管的STEM圖像，(c)HRTEM圖像和(d)原子分辨率STEM圖像。(c)中插入的是紅框包圍區域的放大圖像和相應的FFT圖像。(d)中插入的是EELS分析。e-h)單個Te-RuO2納米管的EELS元素映射。
Te-RuO2納米管的結構表徵。a) Te-RuO2和C-RuO2的拉曼光譜。b) Ru 3d的Te-RuO2和C-RuO2的XPS光譜。c) Te-RuO2和TeO2對Te 3d的XPS光譜。d)含H2TeO4、Te-RuO2和TeO2吸收能(E0)的歸一化Te k邊XANES光譜。e) Te-RuO2、C-RuO2和Ru箔的歸一化k邊XANES光譜E0。f) Te-RuO2和C-RuO2的UPS光譜。
Te-RuO2納米管的OER性能。a) Te-RuO2、P-RuO2和C-RuO2的LSV曲線。b) Te-RuO2、P-RuO2和C-RuO2的過電位為10 mA cm - 2，質量活度為220 mV。c)電催化劑的塔菲爾圖。d)在10 mA cm−2至50 h的恆定電流密度下的計時電位測定性能e) Te-RuO2和先前報道的OER催化劑在酸性介質中的過電位和Tafel斜率的比較。
DFT計算。a) Te-RuO2(101)和RuO2(101)的計算自由能圖。b) Te-RuO2模型的電荷密度分佈，黃色和青色區域分別表示增加和減少的電荷分佈。c) Te-RuO2(101)和RuO2(101)的DOS。
綜上所述，我們使用模板定向方法成功合成了具有顯著比表面積的均勻多孔Te摻雜RuO2納米管。我們的研究結果表明，較大的比表面積和Te摻雜劑的引入大大提高了Te-RuO2納米管的電催化活性。具體來說，與目前報道的大多數RuO2電催化劑和Ru/Ir基電催化劑相比，Te-RuO2納米管表現出優越的性能，在酸性介質中，10 mA cm - 2下的過電位低至171 mV，並且具有顯着的耐久性。Te-RuO2納米管的大比表面積可能是OER活性位點可達性增強的原因，進一步促進了性能的提高。此外，我們採用DFT計算和原位測量來闡明提高電催化活性的潛在機制。我們的研究結果表明，Te摻雜劑調節了Ru位點的電子結構，導致Ru位點的本徵電催化活性增強。因此，大比表面積和Te摻雜的協同作用增強了RuO2納米管的內在活性，為提高OER性能提供了堅實的基礎。這項工作為設計和開發高效的酸性水裂解催化劑提供了一個有希望的策略。
Porous Tellurium‐Doped Ruthenium Dioxide Nanotubes for Enhanced Acidic Water Oxidation - Liu - Small - Wiley Online Library
https://doi.org/10.1002/smll.202306914
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