清華徐勇、段文暉研究組開發第一性原理電子結構深度學習方法程序

2022年06月28日12:20:20 科學 1784

第一性原理計算已被廣泛應用於物理、材料、化學、生物相關的科學研究。然而，受限於計算效率和精度，如何實現大尺度材料體系的第一性原理研究是該領域的一個重大挑戰。基於人工神經網絡的深度學習方法為解決該挑戰問題帶來了曙光。

近期，深度學習已經成功應用於精確預測原子間相互作用，並加速分子動力學模擬。相比之下，理解、預測材料物性離不開電子結構計算，其深度學習的方法實現更具挑戰性，研究進展有限。因此，發展深度學習方法、解決第一性原理電子結構計算的效率-精度兩難困境是一個關鍵的科學問題。

清華大學物理系徐勇、段文暉研究組發展了一種深度學習方法DeepH，能實現由材料構型快速、高精度預測任意原子構型的密度泛函理論哈密頓量，可極大加速電子結構計算。

DeepH方法充分利用了電子性質的局域性原理，只需要利用小體系數據集訓練的模型便可以在大尺度材料體系給出準確預測。通過引入局域坐標系與基組變換，DeepH方法能妥善處理哈密頓量的旋轉協變問題，確保模型的泛化能力並簡化學習難度。DeepH方法從密度泛函理論數據中學習，並預測需要研究材料構型的哈密頓量，可跳過耗時的密度泛函理論自洽迭代過程，實現高效的第一性原理電子結構計算。

通過對多種代表性材料的態密度、能帶結構、非線性光學響應多種物理性質的精確預測，該工作展示了DeepH方法的高精度（預測誤差為毫電子伏特級別）和良好的可遷移性。

測試材料體系涵蓋了准一維/准二維/三維的空間維度、平坦或捲起的原子構型、強化學鍵或范德瓦耳斯鍵、單種或多種化學元素、考慮了有或無自旋軌道耦合的情況，充分說明了DeepH方法的通用性與可遷移性。

DeepH方法的一個成功應用是研究雙層轉角范德瓦爾斯材料。轉角材料具有豐富的新奇物理性質，但因為該體系具有很大的摩爾超周期，傳統的密度泛函理論計算難以研究其電子結構。

DeepH方法只需通過無轉角材料構型的密度泛函理論結果訓練，就可以高效準確地預測各種轉角材料構型的物理性質，這一流程不受限於元素種類和單胞形狀，可用於構建轉角材料高通量數據庫。DeepH方法可以為大尺度材料和物理問題的第一性原理研究提供新契機。

DeepH方法用於高效電子結構計算的示意圖。a, 密度泛函理論哈密頓量是材料構型的函數，通常由耗時的自洽計算得到，DeepH方法利用深度神經網絡預測給定原子構型的哈密頓量，得到的哈密頓量可以被用於計算各種物理性質。b, 使用DeepH方法研究轉角范德瓦爾斯材料的流程圖。通過無轉角材料構型的密度泛函理論結果訓練，DeepH模型可以高效準確地預測各種轉角材料構型的物理性質。

該成果以「Deep-learning density functional theory Hamiltonian for efficient ab initio electronic-structure calculation」為題，於 2022 年 6 月 23 日發表在《Nature Computational Science》。