近日，雲南大學物理與天文學院呂正紅院士團隊與北京大學朱瑞研究員、龔旗煌院士團隊合作在國際權威期刊Energy & Environmental Science（IF=39.7）上發表題為「鹵素裂解的有機配錨定鈣鈦礦表面」的研究性成果（DOI: 10.1039/d2ee02698h），該工作揭示了穩定鈣鈦礦太陽能電池的關鍵界面結構。雲南大學博士生胡俊濤和北大博士生陳鵬為論文共同第一作者，呂正紅院士、北京大學朱瑞研究員、多倫多大學博士後羅德映為論文共同通訊作者，該工作的作者還包括劍橋大學卡文迪許實驗室Samuel D. Stranks教授的團隊成員。
鈣鈦礦與電荷傳輸層形成無勢壘接觸是實現穩定、高效鈣鈦礦太陽能電池的關鍵。鈣鈦礦表面經過大體積陽離子鈍化處理後，所製備太陽能電池的效率屢屢刷新世界紀錄。儘管人們認為這些大體積陽離子（如苯乙胺鹽陽離子，PEA+）在光吸收層形成2D或准2D鈣鈦礦，但尚不清楚這些複雜的表面化學反應是如何發生的。原位光電子能譜可以同時探測鈣鈦礦表面和界面經過退火後的化學和電子結構，從而有助於研究人員深入了解複雜2D或准2D鈣鈦礦的化學反應動力學及其界面的電子結構和能帶結構。
圖1 鈣鈦礦表面和界面的化學和電子結構示意圖
基於PEA+熱處理思路，北京大學的合作者朱瑞研究團隊製備的Cs0.18FA0.82PbI3鈣鈦礦太陽能電池，其光電轉換效率超過23%，接近同種電池的最好記錄。雲南大學有機光電子課題組利用最新搭建的真空互聯-原位光電子能譜系統，研究了Cs0.18FA0.82PbI3鈣鈦礦表面PEA+有機配體的化學和電子結構。原位XPS表徵發現鈣鈦礦表面物理吸附的有機陽配體隨退火溫度的升高而揮發，加熱至100℃後，鹵素元素從有機配體上裂解，而有機陽離子則錨定在鈣鈦礦表面。這種陽離子錨定使得鈣鈦礦材料的費米能級上移，並在鈣鈦礦表面形成n型摻雜，熱蒸鍍-原位光電子能譜測試進一步證實這種熱錨定的鈣鈦礦與電荷傳輸層形成無勢壘的電荷傳輸。上述結果表明，PEA+錨定在鈣鈦礦表面有利於形成良好的能帶排列和穩定鈣鈦礦表面，可以大大增加器件的工作壽命。
圖2 真空互聯-原位光電子能譜測試系統示意圖
呂正紅院士帶領的團隊一直從事有機光電材料與器件、器件物理、界面物理的研究工作。2022年以來，已在Advanced Materials（IF=32.086）、Advanced Optical Materials（IF=10.050），Applied Physics Letters（IF=3.971）、Communications Materials（自然系列新刊）等國際知名期刊發表一系列科研成果，該團隊的研究工作得到國家光電子能源材料國際聯合研究中心、雲南省高等學校光電子器件工程重點實驗室、雲南大學雙一流學科建設經費的支持。
來源：雲南大學
附相關鏈接：
https://www.doi.org/10.1002/adma.202208178
https://www.doi.org/10.1002/adom.202102809
https://www.doi.org/10.1063/5.0084140
https://www.doi.org/10.1038/s43246-022-00262-2
