科研人員實現膠體量子點自旋的室溫超快相干操控

2022年12月26日18:59:03 科學 1385

近日，中國科學院大連化學物理研究所光電材料動力學研究組研究員吳凱豐團隊在量子點自旋光物理研究中取得重要進展，率先實現了室溫下對低成本溶液法製備的膠體量子點的自旋相干操控。這一成果在量子信息科學、超快光學相干操控等領域具有重要意義。

量子信息技術是指以微觀粒子（或准粒子）的量子態表示信息，並利用量子力學原理進行信息存儲、傳輸和處理的技術。對固態材料中的自旋量子比特進行相干操控，是實現量子信息技術的重要途徑之一。目前，已報道的相關固態體系主要包括外延生長量子點以及“點缺陷”材料（如金剛石色心等）。然而，外延生長量子點的製備工藝複雜、造價昂貴，且其自旋操控一般需要在液氦溫度下進行。雖然“點缺陷”自旋的室溫相干操控已實現，但如何規模化、可控地製備這類材料頗具挑戰性。因此，若能在室溫下實現低成本材料的自旋相干操控，對量子信息技術的發展將產生深遠影響。

吳凱豐研究團隊致力於膠體量子點的超快光物理與光化學研究。這類量子點可用相對溫和的化學法在溶液中宏量製備，且限域效應強、光電與自旋等性質精準可調。近年來興起的鉛鹵鈣鈦礦量子點，其旋軌耦合效應利於通過光學方法高效注入自旋極化，同時，其強烈的光-物質相互作用可促進自旋的光學相干操控。研究團隊在CsPbI₃鈣鈦礦量子點中觀測到激子自旋的系綜量子拍頻並解析了其物理機制（Nat. Mater.）。

本工作考慮到量子點中的電子-空穴交換作用導致複雜的激子裂分及光學取向行為，創新性地製備了鈣鈦礦量子點的單空穴自旋極化態，並基於自行研製的多脈衝飛秒磁光技術實現了室溫相干操控。研究通過在CsPbBr₃量子點表面化學修飾蒽醌分子，在亞皮秒尺度捕獲量子點的光生電子，猝滅電子-空穴交換作用，在室溫下得到百皮秒量級的空穴自旋，在外加磁場下該空穴自旋發生拉莫爾進動；藉助一束亞帶隙光子能量的飛秒脈衝，利用光學斯塔克效應產生贗磁場，實現了對空穴自旋的量子態相干操控。考慮到自旋相干壽命在百皮秒量級，藉助百飛秒（約為0.1皮秒）級的激光脈衝，科研人員在自旋退相干之前原則上可開展上千次的有效操控。

相關研究成果以Room-temperature coherent optical manipulation of hole spins in solution-grown perovskite quantum dots為題，發表在《自然-納米技術》（Nature Nanotechnology）上。研究工作中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、國家重點研發計劃、國家自然科學基金、大連化物所創新基金的支持。