科学家研发紫外双光梳光谱新方法，开启精密光谱和生医传感新应用

徐炳鑫，来自山东省临沂市沂水县。其本科和博士均毕业于上海交通大学。

博士毕业之后，他来到德国马普所量子光学所教授、诺贝尔物理学奖得主特奥多尔·亨施（Theodor Hänsch）课题组从事博士后研究。

图 | 徐炳鑫（来源：徐炳鑫）

前不久，他在 Nature 发表了一篇一作论文。研究中，他和所在团队将双光梳光谱的全部功能扩展到近紫外波段和低光功率条件下，开启了精密光谱、生物医学传感和环境大气探测方面的新应用。

（来源：Nature）

通过光子能量层级干涉仪，徐炳鑫等人克服了低非线性频率转换效率带来的挑战。对于将双光梳光谱扩展到更短的波长，本次研究奠定了坚实的基础。

在原子电子跃迁和分子振转跃迁研究、基础物理和量子电动力学验证、基本常数确定、精密测量、光钟、大气化学和天体物理光谱、强场物理等方面，紫外光谱学均具有关键的研究意义。

本次成果的主要意义聚焦在紫外精密光谱和基础物理研究领域。此外，由于可以工作在非常低的功率之下，因此该成果将同样适用于生物医学传感、以及样品容易受到辐射损伤的应用场景。

（来源：Nature）

据介绍，徐炳鑫于 2021 年 8 月加入该团队之后，便主持启动了近紫外光子计数双光梳光谱项目，并且负责搭设实验平台。

这一课题的主要目的是：利用双光梳光谱学推进紫外光谱测量技术的发展，力争为以紫外光谱学为基础的研究方向铺平道路。

徐炳鑫所在团队本身在光谱领域积淀很深。领导该实验室的特奥多尔·亨施（Theodor Hänsch）教授是光学频率梳的共同发明人之一。

Theodor Hänsch 曾凭借相关成果，与美国国家标准与技术研究院教授约翰·霍尔（John Hall）分享了 2005 年诺贝尔物理学奖。

徐炳鑫所在团队的另一位教授纳塔利·皮克（Nathalie Picqué），也是双光梳光谱学的先驱者之一。

自 2020 年，课题组开始研究低功率双光梳光谱的可行性，并在近红外波段进行了初步的概念验证实验。

双光梳光谱学，是一种使用光学频率梳光源的大带宽高分辨率光谱测量技术。

光学频率梳（即光梳），由等间距相位相干的梳齿构成，它可以作为一把尺子来精确地测量光的频率，因此是光学计量和光谱测量领域之中最重要的光源。

双光梳光谱，可以记录两个重复频率中存在微小差异的光梳光源之间的干涉图样。

在时域上，表现为两个重复周期有微小差异的超短脉冲之间进行的等效时间采样；在频域上，表现为两个有微小梳齿间隔差异光梳的多外差探测。

双光梳光谱不受传统光栅光谱仪的几何限制，也不受傅里叶光谱仪的机械扫描速率限制，在分辨率、准确度和测量速度上均拥有巨大的优势。

此前，在红外波段气体吸收光谱测量领域，人们使用双光梳光谱取得了显著的成功。

而紫外光谱学，则在多个领域具有关键的研究意义。因此，将双光梳光谱技术拓展到紫外短波长波段，一直是学界渴望实现的目标。

由于不存在可以直接在紫外波段发光的相干光源，因此非线性频率上转换，是产生紫外激光的必要手段，而这会让转换效率和光功率面临着一定的挑战。

当波长范围越短，所需要的非线性转换过程就越多，相应的功率损失就越大，这给紫外双光梳光谱造成很大的限制。同时，这也是紫外波段光学测量普遍面对的问题。

此前，在解决上述问题时，人们更多采用提高红外泵浦激光功率的技术路线。

然而，噪声、更高的成本、更复杂的系统，是使用高功率激光时所不可避免的。

而双光梳光谱测量系统本身比较复杂，由于需要维持两个光梳光源的互相干性，这让实现紫外双光梳光谱变得更加困难。

（来源：Nature）

基于此，徐炳鑫等人希望提出一个功率较低的技术路线。对于双光梳光谱来说，一般需要中等强度的探测功率，通常在百微瓦（10-6W）的量级。

而在本次研究中，该团队证明双光梳光谱可以在光子级功率场景下有效地工作。

实验中，平均探测功率小于 50 皮瓦（10-12W），仅为通常所需探测功率的不到百万（106）分之一。

据了解，他们将红外波段中心波长在 1560nm 附近的两个相干光梳光源，分别先后经过周期性极化铌酸锂晶体和铋硼酸晶体。

光在晶体中的进行两次非线性频率上转换，借此产生一对中心波长在 390nm 附近的紫外光梳光源。

徐炳鑫表示，实验所需的泵浦光源功率仅为不到 400 毫瓦。而其中一个紫外光梳光源，经过一个加热的铯原子气室、以及记录铯原子的吸收谱线之后，能与另一个重复频率有微小差异的紫外光梳光源叠加，并由单光子计数器进行探测。

期间，所产生的光子计数非常少，平均一个光子计数需要 20 多个光梳的重复周期。

如果仅仅观察一个扫描计数过程，实验结果看起来不具有任何意义。然而，当他们将完全相同的扫描计数过程重复 10 万次甚至 100 万次后，就能在统计直方图中观察到双光梳干涉信号。

在重复的扫描计数过程中，光子的统计特性得以恢复。随着累积时间的增加，信噪比也可以得到进一步提高。

当对干涉信号进行傅里叶变化之后，可以得到梳状的射频频率。而在频谱之上，记录着铯原子的吸收谱线。值得注意的是，这时的射频频率可以映射到光学频率。

在 100 秒累积时间下，他们测量了铯原子（133C）6S1/2-8P1/2 和 6S1/2-8P3/2 跃迁谱线的幅度谱和相位谱，光谱测量的平均信噪比达到 200。

实验中，高信噪比的测量结果充分证明了本次方案的有效性和可靠性。

同时，所测得的光谱信噪比，与光子计数率呈现平方根关系，这证明紫外波段实验的信噪比达到了量子噪声限制。

随后，他们针对光子计数双光梳光谱信噪比的理论模型进行推导，发现这与实验中得到的信噪比结果相吻合。

在此基础之上，他们又对跃迁谱线的绝对光学频率进行测量，测量的相对不确定度达到 10-9。

此外，他们在实验中证明：光子计数双光梳光谱，对于飞秒锁模激光器同样具有适用性。

事实上，利用单光子计数来探测两个独立光梳光源之间干涉信号的想法是反直觉的。

光子由探测事件所定义，需要将所有量子路径的概率幅度相加起来，从而预测可能导致探测器检测到光子计数的概率。

而当徐炳鑫的导师 Theodor Hänsch 首次观察到干涉信号从光子计数统计中出现时说道：“我对于实验结果感到激动不已。

即使在激光光谱领域工作了 50 多年，对我来说探测到的单个光子可以‘感知’具有大量梳齿的两个光梳光源、以及样本的复杂光谱，这似乎是相当违反直觉的。”

而对于相关论文，评审专家也给予了高度评价。审稿人评价称，本次工作是紫外光谱和双梳光谱领域的一项非常重大的进步，并表示本次成果在短波长这一新的光学前沿领域具有重要意义。

日前，相关论文以《近紫外光子计数双光梳光谱学》（Near-ultraviolet photon-counting dual-comb spectroscopy）为题发在 Nature[1]。

徐炳鑫是第一作者，美国南加州大学助理教授陈在俊是第二作者，德国马普所量子光学所教授纳塔利·皮克（Nathalie Picqué）担任通讯作者。

图 | 相关论文（来源：Nature）

而在未来，课题组计划在德国柏林 Max-Born 非线性光学和短脉冲光谱学研究所将本次方案，向更短波长的深紫外、或极紫外波长范围推进。徐炳鑫也打算在博后聘期到期之前，寻找国内高校的科研岗位。

参考资料:

1.Xu, B., Chen, Z., Hänsch, T.W.et al. Near-ultraviolet photon-counting dual-comb spectroscopy. Nature 627, 289–294 （2024）. https://doi.org/10.1038/s41586-024-07094-9

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