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文丨梧桐呜
编辑丨梧桐呜
前言
当原子或分子暴露在强激光场中时,可能发生单电离或多电离现象 ,在强场相互作用后,被电离的电子波包中的一部分,具有接近零的动能,可以被俘获到高能的Rydberg态中,这个过程也被称为受挫场电离。
受挫双电离,双电离后的电子俘获已经在小分子上,包括H2和氩二聚体,采用库仑爆炸成像,通过分子库仑爆炸过程中释放的动能来识别俘获过程。
由于被俘获到高能Rydberg态中的电子不能完全屏蔽核电荷,带有电子在Rydberg态中的分子的动能释放KER比非激发分子的KER要高,后者从相同的电荷态断裂。
电离电子波包
这种方法是基于测量分子库仑爆炸过程中的KER,不适用于原子靶材料,也不适用于不发生断裂的分子。在氩原子的强场双电离过程中电子俘获过程的动力,强场双电离可能会顺序发生。
其中两个电子依次被激光场移除,或者非顺序发生,在第一个电子与母离子重新碰撞时释放第二个电子,在顺序电离机制下俘获概率得到了明显增强。
采用一个反应显微镜,用于对氩原子与强激光脉冲相互作用期间产生的两个电子,和它们的母离子的三体巧合检测。
激光脉冲沿着光谱仪轴线偏振,由一个中心波长为790 nm的自制钛蓝宝石激光放大系统提供,脉冲持续时间为25 fs,峰值强度在1014至1015 W/cm2的范围内变化。在z方向上施加一个弱的均匀直流场,强度为几个V/cm。
这个直流场加速电子和离子到电子和离子探测器,分别位于相互作用点的57 mm和445 mm处,还在强场相互作用期间引起了高能Rydberg态的场电离,一个均匀的12.3高斯磁场确保了来自强场相互作用的电子的4π探测。
利用了在光谱仪直流场中通过隧道电离释放的Rydberg电子的巧合探测,通过黑体辐射的单光子电离。氩原子的受挫双电离检测,在激发态离子飞行到探测器的过程中,光谱仪场或BBR进一步释放了Rydberg电子。
使用两个多点延迟线阳极探测器记录了所有三个粒子,Ar2+和两个电子的飞行时间TOF和位置信息,Rydberg电子与其母离子Ar2+的关联信号在光电子光离巧合PEPICO分布中呈现为一个长抛物线曲线。
PEPICO分布还包含了Rydberg电子与Rydberg离子的关联信号, 强激光场的作用下沿着激光偏振方向释放的电子与Ar+∗的动量的关联。激光峰值强度为5 × 1014 W/cm2,直流场强度为5.8 V/cm。
在强激光场作用下,电子可能会被单次或多次电离。在强场相互作用后,一部分具有接近零动能的电离电子波包可能会被困在高能的Rydberg态中,这个过程也被称为受挫场电离。
受挫双电离,双电离后的电子困陷已经在小分子中,包括H2和氩二聚体,使用库仑爆炸成像,通过分子库仑爆炸期间释放的动能释放KER来识别电子困陷过程。
由于在高能Rydberg态中被困的电子不能完全屏蔽核电荷,所以具有电子位于Rydberg态中的分子的KER高于从相同电荷状态分裂的非激发分子。这种方法基于分子库仑爆炸期间动能释放的测量,不适用于原子靶或不发生碎裂的分子。
强场双电离可以顺序发生,其中两个电子分别被激光场移除,或者非顺序发生,其中第二个电子在第一个电子与母离子的再碰撞过程中释放,在顺序双电离制度中困陷概率显著增强。
进行三体巧合检测,以检测与强激光脉冲相互作用期间产生的两个电子及其母离子。沿着光谱仪轴线偏振的激光脉冲由自制的钛蓝宝石激光放大系统提供,中心波长为790 nm,脉冲持续时间为25 fs,峰值强度在1014至1015 W/cm2范围内。
在z方向施加了一个弱均匀直流场,该直流场不仅加速电子和离子到电子和离子探测器,还在强场相互作用期间引起了高能的Rydberg态的场电离,一个均匀的12.3高斯磁场确保了来自强场相互作用的电子的4π探测。
通过黑体辐射BBR的单光子电离,显示了氩原子受挫双电离的检测。在激发态离子Ar+∗飞行到探测器的过程中,光谱仪场或BBR进一步释放了Rydberg电子。
使用两个多点延迟线阳极探测器记录了所有三个粒子,Ar2+和两个电子的飞行时间和位置信息。Rydberg电子与其母离子的关联信号在光电子光离巧合PEPICO,分布中呈现为一个长抛物线曲线,PEPICO分布还包含了Rydberg电子与来自电子困陷过程的Rydberg离子的关联信号。
在测量到的TOF和位置数据的基础上,检索了Rydberg电子的发射时间和在强场相互作用期间产生的Ar+∗的动量矢量。Rydberg电子在直流场和BBR电离期间获得微不足道的能量的情况下,根据Ar+∗在直流光谱仪场中的加速度函数计算了Rydberg电子的发射时间T。
该函数给出了关系式te2 = T + √ T 2me/mAr + t 2 e0,其中te2是Rydberg电子的TOF,me和mAr分别是电子质量和氩原子质量,te0 = 2meLe Edcq是在强场电离期间释放的零动量电子的TOF,由光谱仪电场Edc确定,Le是从激光焦点到电子探测器的距离,q表示电子电荷。
发射时间T = te2 − √ t 2 e0 + (t 2 e2 − t 2 e0 )me/mAr作为测量te2的函数,通过检索得到存活时间T,计算Ar+∗在激光场中沿激光偏振方向获得的动量,得到pz,Ar+∗ = Edc(0.5t 2 r0 − 0.5T 2 + trT − t 2 r )/tr,其中tr0和tr分别是带有零初始动量的Ar+的TOF和从Ar+∗电离产生的Ar2+的TOF。
小发射时间T的受挫双电离信号与强场电离信号重叠,选择T > 150 ns的受挫双电离信号。通过检索Ar+∗的动量,可以检查Ar2+与两个电子之间的三体巧合检测的质量,这是受挫双电离过程。
展示了Ar+∗与在强场相互作用期间释放的电子之间的动量相关性,它们动量的和与差。由于动量守恒,强场电子和来自同一原子的Ar+∗的动量和接近零,动量分布狭窄,由氩原子的初始动量决定。
电子困陷概率
在激光峰值强度为7.9 × 1014 W/cm2和直流场强度为3 V/cm下,从Ar∗和Ar+∗获得的Rydberg电子的测量信号随发射时间的分布。由于Rydberg态在近似ndc = 121的直流光谱仪场中的电离而产生的快速衰减信号,以及由于BBR诱导的光电离在nBBR∼10到ndc之间的Rydberg态产生的慢速衰减信号。
来自Ar+∗的信号具有类似的行为,由于涉及不同能级,其衰减速率不同。直流场电离主要贡献于具有较小发射时间的信号,导致快速衰减,其电离速率约为10^−2 ns^−1,BBR诱导的光电离则负责慢速衰减的信号,其电离速率约为5 × 10^−4 ns^−1。
Ar+∗的Rydberg电子信号要比Ar∗的强得多,强场单电离产额约为强场双电离Ar2+的四倍。激光强度在强场电离中起着关键作用,进行了峰值强度从2 × 1014 W/cm2到7.9 × 1014 W/cm2的测量。
BBR引起的电离速率是恒定的,可以通过BBR电离信号的指数拟合函数来获得整体BBR电离信号。通过获得的整体BBR电离信号,将电子困陷概率与强场单电离和双电离过程进行比较,并分别归一化为强场单电离和双电离的信号。
这个比率作为激光峰值强度的函数,双电离后的电子困陷概率比单电离高一个数量级以上。困陷概率比在2 × 1014 到7.9 × 1014 W/cm2范围内随激光强度增加而增加,并在约5 × 1014 W/cm2时饱和。
双电离中困陷概率更高的一个明显原因是两个电子可以对困陷概率产生贡献,另一个导致双电离中困陷概率较高的直观原因是在单电离和双电离期间,电子困陷过程的Coulomb势能不同,分别是−1/r和−2/r,Coulomb势能以两种方式影响困陷概率。
势能−2/r比−1/r更深,较大的困陷体积,对于具有一定近零动能的电子进行困陷的势能−2/r的空间体积是势能−1/r的8倍。第二个效应是Coulomb聚焦效应,对势能−2/r比对势能−1/r更强。
Coulomb体积和聚焦效应与加倍的困陷概率一起,在双电离后的电子困陷概率显著增加,与单电离相比。Coulomb势能的影响将电子的平均动量偏离原点,这将大大降低困陷概率。
波包尺寸与n²的比例关系,对高阶Rydberg态中的电子进行处理需要极大的模拟箱尺寸。在多电子系统中进行数值模拟以模拟电子,高阶Rydberg态中的困陷情况在强场双电离期间和之后并不是微不足道的。
电子动量分布
电子的最终动量由电子释放时的激光场矢势确定,测量的电子动量分布包含了强场相互作用的时间信息。来自强场双电离和困陷双电离的三个不同激光峰值强度的,沿着激光偏振方向的电子动量分布。
动量分布中的尖锐峰是由不同时刻释放的电子波包的干涉引起的ATI样结构,随着激光强度的增加,强场双电离的电子动量分布逐渐从3.1 × 1014 W/cm2的宽双峰结构变为7.9 × 1014 W/cm2的窄单峰分布。
这种行为是多周期激光脉冲下双电离机制从非顺序到顺序转变的表现,当激光强度较低时,顺序双电离率较低,反碰撞引起的双电离占主导地位。当激光强度足够强时,顺序双电离机制变为主导机制。
与强场单电离的电子动量宽度一起,强场双电离区域的宽度随激光强度单调减小。随着激光强度的增加,从非顺序双电离过渡到顺序双电离,强场单电离的动量宽度中的填充,在激光强度上显示出相反的依赖关系。
在约3 × 1014 W/cm2的低激光强度区域,氩的强场双电离主要是非顺序的,第二个电子是通过较早释放的电子的反碰撞踢出的,在非顺序双电离中,两个不可分辨的电子的动量显示出强相关性。
在强场双电离和困陷双电离的情况下,测量的电子动量分布沿着激光偏振方向的图像,对应于激光峰值强度为3.1、3.8和7.9 × 1014 W/cm2。pz > 0.1 a.u.的分布是从负部分镜像过来的,这是由于在正动量中测得的分布中存在技术节点结构。
电子动量分布的宽度作为强场单电离、强场双电离和困陷双电离的函数,虚线是拟合曲线。在动量分布中呈现出双峰结构,峰值远离零动量。在困陷双电离中,两个电子中的一个在激光脉冲结束后被困。
峰值远离零的电子动量分布导致电子困陷概率的抑制,只有具有近零动能的电子才能被其负离子困住。在激光强度为7.9 × 1014 W/cm2的高强度区域,强场双电离由顺序发射动力学主导,第一个电子在激光脉冲前沿释放,第二个电离首选在激光脉冲的峰值周围发生。
TOF分布重叠,无法区分第一个和第二个电子在强场双电离中,所以测量的电子动量分布包含了两个电子的贡献。强场双电离的测得电子动量宽度会比第一个电子的宽,在低强度区域,困难双电离的电子动量宽度比单电离和双电离都要大。
结语
在低强度区域,双电离的困陷概率增强较小,这是由于反碰撞引起的动量偏移引起的。随着激光强度的增加,更多的双电离事件会按顺序发生,导致双电离后电子困陷概率的增加。
在强场双电离后,电子困陷概率得到了显著增强,与单电离相比,所测量的增强度依赖性表明,在顺序双电离机制中,困陷过程主要由第二个分离的电子主导。在非顺序双电离机制中,与顺序双电离机制相比,困陷概率被强烈抑制。
参考文献
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