成果简介
将二氧化碳 (CO 2 ) 电化学还原为乙醇是缓解全球变暖和资源利用的有前景的策略。然而，由于C─C耦合和多次质子-电子转移的复杂性，CO 2到乙醇的转化仍然是一个巨大的挑战，具有低活性和选择性。本文，南昌大学王珺教授、南洋理工大学Yeng Ming Lam等研究人员在《Advanced Science》期刊发表名为“Phosphorus-Doped Graphene Aerogel as Self-Supported Electrocatalyst for CO2-to-Ethanol Conversion”的论文，研究提出一种P掺杂的石墨烯气凝胶作为自支撑电催化剂，用于将CO 2还原为乙醇。
在-0.8V RHE下实现了48.7%的高乙醇法拉第效率 (FE) 和70小时的长稳定性。同时，可以获得乙醇产量为14.62 µmol h -1 cm -2，优于大多数报道的电催化剂。原位拉曼光谱表明吸附的*CO中间体在CO2到乙醇的转化中的重要作用。此外，密度泛函理论计算揭示了乙醇形成的可能活性位点和最佳途径。P掺杂的石墨烯锯齿形边缘增强了*CO中间体的吸附，增加了*CO在催化剂表面的覆盖率，促进了*CO的二聚化，促进了EtOH的形成。此外，P掺杂石墨烯气凝胶的分层孔结构暴露了丰富的活性位点并促进了质量/电荷转移。这项工作为设计用于CO2电还原液体产品的无金属催化剂提供了创造性的见解。
图文导读
图1、a）合成过程的示意图。b) SEM 图像，c) TEM 图像（插图 HR-TEM 图像），和 d) PGA-2 的 EDS 映射。e) XRD 图案和 f) 所有样品的 P 2p 的高分辨率 XPS 光谱。
图2、电化学表征
图3、a) PGA-2上的CO2饱和0.5 M KHCO3溶液中的电位依赖性和 b) 时间依赖性原位拉曼光谱。
图4、*CO 与基本板之间局部电荷密度差异的俯视图和侧视图
文献：
https://doi.org/10.1002/advs.202202006
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