基於強激光場中氬原子,揭示其中的雙電離受挫

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文丨梧桐嗚

編輯丨梧桐嗚

前言

原子或分子暴露在強激光場中時,可能發生單電離或多電離現象 ,在強場相互作用後,被電離的電子波包中的一部分,具有接近零的動能,可以被俘獲到高能的Rydberg態中,這個過程也被稱為受挫場電離。

受挫雙電離,雙電離後的電子俘獲已經在小分子上,包括H2和氬二聚體,採用庫侖爆炸成像,通過分子庫侖爆炸過程中釋放的動能來識別俘獲過程。

由於被俘獲到高能Rydberg態中的電子不能完全屏蔽核電荷,帶有電子在Rydberg態中的分子的動能釋放KER比非激發分子的KER要高,後者從相同的電荷態斷裂

電離電子波包

這種方法是基於測量分子庫侖爆炸過程中的KER,不適用於原子靶材料,也不適用於不發生斷裂的分子。在氬原子的強場雙電離過程中電子俘獲過程的動力,強場雙電離可能會順序發生。

其中兩個電子依次被激光場移除,或者非順序發生,在第一個電子與母離子重新碰撞時釋放第二個電子,在順序電離機制下俘獲概率得到了明顯增強。

採用一個反應顯微鏡,用於對氬原子與強激光脈衝相互作用期間產生的兩個電子,和它們的母離子的三體巧合檢測

激光脈衝沿着光譜儀軸線偏振,由一個中心波長為790 nm的自製鈦藍寶石激光放大系統提供,脈衝持續時間為25 fs,峰值強度在1014至1015 W/cm2的範圍內變化。在z方向上施加一個弱的均勻直流場,強度為幾個V/cm

這個直流場加速電子和離子到電子和離子探測器,分別位於相互作用點的57 mm和445 mm處,還在強場相互作用期間引起了高能Rydberg態的場電離,一個均勻的12.3高斯磁場確保了來自強場相互作用的電子的4π探測

利用了在光譜儀直流場中通過隧道電離釋放的Rydberg電子的巧合探測,通過黑體輻射的單光子電離。氬原子的受挫雙電離檢測,在激發態離子飛行到探測器的過程中,光譜儀場或BBR進一步釋放了Rydberg電子

使用兩個多點延遲線陽極探測器記錄了所有三個粒子,Ar2+和兩個電子的飛行時間TOF和位置信息,Rydberg電子與其母離子Ar2+的關聯信號在光電子光離巧合PEPICO分布中呈現為一個長拋物線曲線。

PEPICO分布還包含了Rydberg電子與Rydberg離子的關聯信號, 強激光場的作用下沿着激光偏振方向釋放的電子與Ar+∗的動量的關聯。激光峰值強度為5 × 1014 W/cm2,直流場強度為5.8 V/cm

在強激光場作用下,電子可能會被單次或多次電離。在強場相互作用後,一部分具有接近零動能的電離電子波包可能會被困在高能的Rydberg態中,這個過程也被稱為受挫場電離

受挫雙電離,雙電離後的電子困陷已經在小分子中,包括H2和氬二聚體,使用庫侖爆炸成像,通過分子庫侖爆炸期間釋放的動能釋放KER來識別電子困陷過程

由於在高能Rydberg態中被困的電子不能完全屏蔽核電荷,所以具有電子位於Rydberg態中的分子的KER高於從相同電荷狀態分裂的非激發分子。這種方法基於分子庫侖爆炸期間動能釋放的測量,不適用於原子靶或不發生碎裂的分子

強場雙電離可以順序發生,其中兩個電子分別被激光場移除,或者非順序發生,其中第二個電子在第一個電子與母離子的再碰撞過程中釋放,在順序雙電離制度中困陷概率顯著增強

進行三體巧合檢測,以檢測與強激光脈衝相互作用期間產生的兩個電子及其母離子。沿着光譜儀軸線偏振的激光脈衝由自製的鈦藍寶石激光放大系統提供,中心波長為790 nm,脈衝持續時間為25 fs,峰值強度在1014至1015 W/cm2範圍內

在z方向施加了一個弱均勻直流場,該直流場不僅加速電子和離子到電子和離子探測器,還在強場相互作用期間引起了高能的Rydberg態的場電離,一個均勻的12.3高斯磁場確保了來自強場相互作用的電子的4π探測。

通過黑體輻射BBR的單光子電離,顯示了氬原子受挫雙電離的檢測。在激發態離子Ar+∗飛行到探測器的過程中,光譜儀場或BBR進一步釋放了Rydberg電子

使用兩個多點延遲線陽極探測器記錄了所有三個粒子,Ar2+和兩個電子的飛行時間和位置信息。Rydberg電子與其母離子的關聯信號在光電子光離巧合PEPICO,分布中呈現為一個長拋物線曲線,PEPICO分布還包含了Rydberg電子與來自電子困陷過程的Rydberg離子的關聯信號

在測量到的TOF和位置數據的基礎上,檢索了Rydberg電子的發射時間和在強場相互作用期間產生的Ar+∗的動量矢量。Rydberg電子在直流場和BBR電離期間獲得微不足道的能量的情況下,根據Ar+∗在直流光譜儀場中的加速度函數計算了Rydberg電子的發射時間T。

該函數給出了關係式te2 = T + √ T 2me/mAr + t 2 e0,其中te2是Rydberg電子的TOF,me和mAr分別是電子質量和氬原子質量,te0 = 2meLe Edcq是在強場電離期間釋放的零動量電子的TOF,由光譜儀電場Edc確定,Le是從激光焦點到電子探測器的距離,q表示電子電荷

發射時間T = te2 − √ t 2 e0 + (t 2 e2 − t 2 e0 )me/mAr作為測量te2的函數,通過檢索得到存活時間T,計算Ar+∗在激光場中沿激光偏振方向獲得的動量,得到pz,Ar+∗ = Edc(0.5t 2 r0 − 0.5T 2 + trT − t 2 r )/tr,其中tr0和tr分別是帶有零初始動量的Ar+的TOF和從Ar+∗電離產生的Ar2+的TOF

小發射時間T的受挫雙電離信號與強場電離信號重疊,選擇T > 150 ns的受挫雙電離信號。通過檢索Ar+∗的動量,可以檢查Ar2+與兩個電子之間的三體巧合檢測的質量,這是受挫雙電離過程

展示了Ar+∗與在強場相互作用期間釋放的電子之間的動量相關性,它們動量的和與差。由於動量守恆,強場電子和來自同一原子的Ar+∗的動量和接近零,動量分布狹窄,由氬原子的初始動量決定

電子困陷概率

在激光峰值強度為7.9 × 1014 W/cm2和直流場強度為3 V/cm下,從Ar∗和Ar+∗獲得的Rydberg電子的測量信號隨發射時間的分布。由於Rydberg態在近似ndc = 121的直流光譜儀場中的電離而產生的快速衰減信號,以及由於BBR誘導的光電離在nBBR∼10到ndc之間的Rydberg態產生的慢速衰減信號

來自Ar+∗的信號具有類似的行為,由於涉及不同能級,其衰減速率不同。直流場電離主要貢獻於具有較小發射時間的信號,導致快速衰減,其電離速率約為10^−2 ns^−1,BBR誘導的光電離則負責慢速衰減的信號,其電離速率約為5 × 10^−4 ns^−1。

Ar+∗的Rydberg電子信號要比Ar∗的強得多,強場單電離產額約為強場雙電離Ar2+的四倍。激光強度在強場電離中起着關鍵作用,進行了峰值強度從2 × 1014 W/cm2到7.9 × 1014 W/cm2的測量

BBR引起的電離速率是恆定的,可以通過BBR電離信號的指數擬合函數來獲得整體BBR電離信號。通過獲得的整體BBR電離信號,將電子困陷概率與強場單電離和雙電離過程進行比較,並分別歸一化為強場單電離和雙電離的信號。

這個比率作為激光峰值強度的函數,雙電離後的電子困陷概率比單電離高一個數量級以上。困陷概率比在2 × 1014 到7.9 × 1014 W/cm2範圍內隨激光強度增加而增加,並在約5 × 1014 W/cm2時飽和。

雙電離中困陷概率更高的一個明顯原因是兩個電子可以對困陷概率產生貢獻,另一個導致雙電離中困陷概率較高的直觀原因是在單電離和雙電離期間,電子困陷過程的Coulomb勢能不同,分別是−1/r和−2/r,Coulomb勢能以兩種方式影響困陷概率

勢能−2/r比−1/r更深,較大的困陷體積,對於具有一定近零動能的電子進行困陷的勢能−2/r的空間體積是勢能−1/r的8倍。第二個效應是Coulomb聚焦效應,對勢能−2/r比對勢能−1/r更強

Coulomb體積和聚焦效應與加倍的困陷概率一起,在雙電離後的電子困陷概率顯著增加,與單電離相比。Coulomb勢能的影響將電子的平均動量偏離原點,這將大大降低困陷概率

波包尺寸與n²的比例關係,對高階Rydberg態中的電子進行處理需要極大的模擬箱尺寸。在多電子系統中進行數值模擬以模擬電子,高階Rydberg態中的困陷情況在強場雙電離期間和之後並不是微不足道的

電子動量分布

電子的最終動量由電子釋放時的激光場矢勢確定,測量的電子動量分布包含了強場相互作用的時間信息。來自強場雙電離和困陷雙電離的三個不同激光峰值強度的,沿着激光偏振方向的電子動量分布。

動量分布中的尖銳峰是由不同時刻釋放的電子波包的干涉引起的ATI樣結構,隨着激光強度的增加,強場雙電離的電子動量分布逐漸從3.1 × 1014 W/cm2的寬雙峰結構變為7.9 × 1014 W/cm2的窄單峰分布

這種行為是多周期激光脈衝下雙電離機制從非順序到順序轉變的表現,當激光強度較低時,順序雙電離率較低,反碰撞引起的雙電離佔主導地位。當激光強度足夠強時,順序雙電離機制變為主導機制

與強場單電離的電子動量寬度一起,強場雙電離區域的寬度隨激光強度單調減小。隨着激光強度的增加,從非順序雙電離過渡到順序雙電離,強場單電離的動量寬度中的填充,在激光強度上顯示出相反的依賴關係

在約3 × 1014 W/cm2的低激光強度區域,氬的強場雙電離主要是非順序的,第二個電子是通過較早釋放的電子的反碰撞踢出的,在非順序雙電離中,兩個不可分辨的電子的動量顯示出強相關性。

在強場雙電離和困陷雙電離的情況下,測量的電子動量分布沿着激光偏振方向的圖像,對應於激光峰值強度為3.1、3.8和7.9 × 1014 W/cm2。pz > 0.1 a.u.的分布是從負部分鏡像過來的,這是由於在正動量中測得的分布中存在技術節點結構。

電子動量分布的寬度作為強場單電離、強場雙電離和困陷雙電離的函數,虛線是擬合曲線。在動量分布中呈現出雙峰結構,峰值遠離零動量。在困陷雙電離中,兩個電子中的一個在激光脈衝結束後被困

峰值遠離零的電子動量分布導致電子困陷概率的抑制,只有具有近零動能的電子才能被其負離子困住。在激光強度為7.9 × 1014 W/cm2的高強度區域,強場雙電離由順序發射動力學主導,第一個電子在激光脈衝前沿釋放,第二個電離首選在激光脈衝的峰值周圍發生。

TOF分布重疊,無法區分第一個和第二個電子在強場雙電離中,所以測量的電子動量分布包含了兩個電子的貢獻。強場雙電離的測得電子動量寬度會比第一個電子的寬,在低強度區域,困難雙電離的電子動量寬度比單電離和雙電離都要大

結語

在低強度區域,雙電離的困陷概率增強較小,這是由於反碰撞引起的動量偏移引起的。隨着激光強度的增加,更多的雙電離事件會按順序發生,導致雙電離後電子困陷概率的增加。

在強場雙電離後,電子困陷概率得到了顯著增強,與單電離相比,所測量的增強度依賴性表明,在順序雙電離機制中,困陷過程主要由第二個分離的電子主導。在非順序雙電離機制中,與順序雙電離機制相比,困陷概率被強烈抑制

參考文獻

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