科學家研發紫外雙光梳光譜新方法，開啟精密光譜和生醫傳感新應用

徐炳鑫，來自山東省臨沂市沂水縣。其本科和博士均畢業於上海交通大學。

博士畢業之後，他來到德國馬普所量子光學所教授、諾貝爾物理學獎得主特奧多爾·亨施（Theodor Hänsch）課題組從事博士後研究。

圖 | 徐炳鑫（來源：徐炳鑫）

前不久，他在 Nature 發表了一篇一作論文。研究中，他和所在團隊將雙光梳光譜的全部功能擴展到近紫外波段和低光功率條件下，開啟了精密光譜、生物醫學傳感和環境大氣探測方面的新應用。

（來源：Nature）

通過光子能量層級干涉儀，徐炳鑫等人克服了低非線性頻率轉換效率帶來的挑戰。對於將雙光梳光譜擴展到更短的波長，本次研究奠定了堅實的基礎。

在原子電子躍遷和分子振轉躍遷研究、基礎物理和量子電動力學驗證、基本常數確定、精密測量、光鍾、大氣化學和天體物理光譜、強場物理等方面，紫外光譜學均具有關鍵的研究意義。

本次成果的主要意義聚焦在紫外精密光譜和基礎物理研究領域。此外，由於可以工作在非常低的功率之下，因此該成果將同樣適用於生物醫學傳感、以及樣品容易受到輻射損傷的應用場景。

（來源：Nature）

據介紹，徐炳鑫於 2021 年 8 月加入該團隊之後，便主持啟動了近紫外光子計數雙光梳光譜項目，並且負責搭設實驗平台。

這一課題的主要目的是：利用雙光梳光譜學推進紫外光譜測量技術的發展，力爭為以紫外光譜學為基礎的研究方向鋪平道路。

徐炳鑫所在團隊本身在光譜領域積澱很深。領導該實驗室的特奧多爾·亨施（Theodor Hänsch）教授是光學頻率梳的共同發明人之一。

Theodor Hänsch 曾憑藉相關成果，與美國國家標準與技術研究院教授約翰·霍爾（John Hall）分享了 2005 年諾貝爾物理學獎。

徐炳鑫所在團隊的另一位教授納塔利·皮克（Nathalie Picqué），也是雙光梳光譜學的先驅者之一。

自 2020 年，課題組開始研究低功率雙光梳光譜的可行性，並在近紅外波段進行了初步的概念驗證實驗。

雙光梳光譜學，是一種使用光學頻率梳光源的大帶寬高分辨率光譜測量技術。

光學頻率梳（即光梳），由等間距相位相干的梳齒構成，它可以作為一把尺子來精確地測量光的頻率，因此是光學計量和光譜測量領域之中最重要的光源。

雙光梳光譜，可以記錄兩個重複頻率中存在微小差異的光梳光源之間的干涉圖樣。

在時域上，表現為兩個重複周期有微小差異的超短脈衝之間進行的等效時間採樣；在頻域上，表現為兩個有微小梳齒間隔差異光梳的多外差探測。

雙光梳光譜不受傳統光柵光譜儀的幾何限制，也不受傅里葉光譜儀的機械掃描速率限制，在分辨率、準確度和測量速度上均擁有巨大的優勢。

此前，在紅外波段氣體吸收光譜測量領域，人們使用雙光梳光譜取得了顯著的成功。

而紫外光譜學，則在多個領域具有關鍵的研究意義。因此，將雙光梳光譜技術拓展到紫外短波長波段，一直是學界渴望實現的目標。

由於不存在可以直接在紫外波段發光的相干光源，因此非線性頻率上轉換，是產生紫外激光的必要手段，而這會讓轉換效率和光功率面臨著一定的挑戰。

當波長範圍越短，所需要的非線性轉換過程就越多，相應的功率損失就越大，這給紫外雙光梳光譜造成很大的限制。同時，這也是紫外波段光學測量普遍面對的問題。

此前，在解決上述問題時，人們更多採用提高紅外泵浦激光功率的技術路線。

然而，噪聲、更高的成本、更複雜的系統，是使用高功率激光時所不可避免的。

而雙光梳光譜測量系統本身比較複雜，由於需要維持兩個光梳光源的互相干性，這讓實現紫外雙光梳光譜變得更加困難。

（來源：Nature）

基於此，徐炳鑫等人希望提出一個功率較低的技術路線。對於雙光梳光譜來說，一般需要中等強度的探測功率，通常在百微瓦（10-6W）的量級。

而在本次研究中，該團隊證明雙光梳光譜可以在光子級功率場景下有效地工作。

實驗中，平均探測功率小於 50 皮瓦（10-12W），僅為通常所需探測功率的不到百萬（106）分之一。

據了解，他們將紅外波段中心波長在 1560nm 附近的兩個相干光梳光源，分別先後經過周期性極化鈮酸鋰晶體和鉍硼酸晶體。

光在晶體中的進行兩次非線性頻率上轉換，藉此產生一對中心波長在 390nm 附近的紫外光梳光源。

徐炳鑫表示，實驗所需的泵浦光源功率僅為不到 400 毫瓦。而其中一個紫外光梳光源，經過一個加熱的銫原子氣室、以及記錄銫原子的吸收譜線之後，能與另一個重複頻率有微小差異的紫外光梳光源疊加，並由單光子計數器進行探測。

期間，所產生的光子計數非常少，平均一個光子計數需要 20 多個光梳的重複周期。

如果僅僅觀察一個掃描計數過程，實驗結果看起來不具有任何意義。然而，當他們將完全相同的掃描計數過程重複 10 萬次甚至 100 萬次後，就能在統計直方圖中觀察到雙光梳干涉信號。

在重複的掃描計數過程中，光子的統計特性得以恢復。隨着累積時間的增加，信噪比也可以得到進一步提高。

當對干涉信號進行傅里葉變化之後，可以得到梳狀的射頻頻率。而在頻譜之上，記錄著銫原子的吸收譜線。值得注意的是，這時的射頻頻率可以映射到光學頻率。

在 100 秒累積時間下，他們測量了銫原子（133C）6S1/2-8P1/2 和 6S1/2-8P3/2 躍遷譜線的幅度譜和相位譜，光譜測量的平均信噪比達到 200。

實驗中，高信噪比的測量結果充分證明了本次方案的有效性和可靠性。

同時，所測得的光譜信噪比，與光子計數率呈現平方根關係，這證明紫外波段實驗的信噪比達到了量子噪聲限制。

隨後，他們針對光子計數雙光梳光譜信噪比的理論模型進行推導，發現這與實驗中得到的信噪比結果相吻合。

在此基礎之上，他們又對躍遷譜線的絕對光學頻率進行測量，測量的相對不確定度達到 10-9。

此外，他們在實驗中證明：光子計數雙光梳光譜，對於飛秒鎖模激光器同樣具有適用性。

事實上，利用單光子計數來探測兩個獨立光梳光源之間干涉信號的想法是反直覺的。

光子由探測事件所定義，需要將所有量子路徑的概率幅度相加起來，從而預測可能導致探測器檢測到光子計數的概率。

而當徐炳鑫的導師 Theodor Hänsch 首次觀察到干涉信號從光子計數統計中出現時說道：“我對於實驗結果感到激動不已。

即使在激光光譜領域工作了 50 多年，對我來說探測到的單個光子可以‘感知’具有大量梳齒的兩個光梳光源、以及樣本的複雜光譜，這似乎是相當違反直覺的。”

而對於相關論文，評審專家也給予了高度評價。審稿人評價稱，本次工作是紫外光譜和雙梳光譜領域的一項非常重大的進步，並表示本次成果在短波長這一新的光學前沿領域具有重要意義。

日前，相關論文以《近紫外光子計數雙光梳光譜學》（Near-ultraviolet photon-counting dual-comb spectroscopy）為題發在 Nature[1]。

徐炳鑫是第一作者，美國南加州大學助理教授陳在俊是第二作者，德國馬普所量子光學所教授納塔利·皮克（Nathalie Picqué）擔任通訊作者。

圖 | 相關論文（來源：Nature）

而在未來，課題組計劃在德國柏林 Max-Born 非線性光學和短脈衝光譜學研究所將本次方案，向更短波長的深紫外、或極紫外波長範圍推進。徐炳鑫也打算在博後聘期到期之前，尋找國內高校的科研崗位。

參考資料:

1.Xu, B., Chen, Z., Hänsch, T.W.et al. Near-ultraviolet photon-counting dual-comb spectroscopy. Nature 627, 289–294 （2024）. https://doi.org/10.1038/s41586-024-07094-9

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